自旋電子學研究如何利用電子自旋進行信息存儲、傳輸和處理，其核心研究內容之一就是探索和調控新型的電荷-自旋轉換機制。對該轉換機制的研究不但有助于揭示電子自旋在材料中的行為，解開自旋與電荷之間相互作用的奧秘，也是利用自旋自由度實現新原理信息處理器件，特別是新型計算器件的物理基礎。同時，由于其可擴展性和與CMOS技術的兼容性，具有垂直磁各向異性（PMA）的鐵磁材料是實現高密度存儲和存算一體自旋器件的理想材料體系。因此，將電荷-自旋轉換過程與PMA鐵磁體系的磁化狀態耦合，實現時間反演奇的電荷-自旋轉換效應，將為自旋-電荷轉化機制的調控研究引入新的思路，有望為開發下一代自旋電子學器件提供新的技術途徑。然而，受限于傳統鐵磁材料的高晶格對稱性，鐵磁自旋霍爾效應等時間反演奇的電荷-自旋轉換機制仍未被發現，限制了相關領域的發展。探索新型的低維鐵磁量子材料體系，實現高效且可調控的自旋-電荷轉換機制，是自旋電子學領域亟待解決的一個關鍵科學問題。
面對上述機遇與挑戰，近日，南京大學物理學院梁世軍副教授和繆峰教授團隊、聯合南京理工大學理學院程斌教授、澳門大學肖聰助理教授與楊聲遠教授等團隊在理論上提出在磁性-拓撲異質結體系界面處衍生出的自旋流偶極矩可以產生時間反演奇的磁自旋霍爾效應，并在實驗上利用“原子樂高”方法構筑Fe3GeTe2/MoTe2范德華異質結，觀測到依賴于磁矩方向的電荷-自旋轉換效應，證實了自旋反演奇的界面電荷-自旋轉換效應。合作團隊進一步利用該磁自旋霍爾效應的可調性和高度線性特征，提出了新型存內計算概念器件和以此為基本單元的二值神經網絡，為基于自旋電子學的低功耗存內計算器件開發提供了全新的思路。
在這項工作中，研究團隊利用垂直磁各向異性鐵磁金屬Fe3GeTe2（簡稱為FGT）和拓撲半金屬MoTe2構建了多端異質結器件（圖1a），通過選用不同測試構型實現非局域的自旋電荷轉化機制的電學表征。其中，MoTe2同時具備高自旋-電荷轉化效率以及長自旋擴散長度，因此可借助其逆自旋霍爾效應實現非局域自旋的探測。研究團隊首先將FGT作為磁性電極，對MoTe2自旋輸運特性進行表征，測得顯著的逆自旋霍爾信號（圖1b）與自旋霍爾信號（圖1c），展示了MoTe2非局域自旋探測器的高效性。借助該自旋探測器，研究團隊進一步證實了異質結界面處的磁自旋霍爾效應。實驗上在FGT中施加電流，同時通過垂直外磁場調控FGT磁矩方向，可在MoTe2自旋探測器處測得與FGT磁翻轉對應的跳變信號（圖2a, 2b）。這表明FGT/MoTe2界面處電荷-自旋轉化產生的自旋流受FGT磁矩方向調控，即時間反演奇的磁自旋霍爾效應。值得注意的是，相同測量結構下的FGT/石墨多端器件無磁場依賴的回滯信號，這排除了反常霍爾效應的影響。同時，測到的逆磁自旋霍爾效應測量結果（圖2c）與磁自旋霍爾效應測量結果（圖2a）符合昂薩格倒易關系，證明該效應為線性效應。這與所測信號大小隨注入FGT電流大小呈線性變化（圖2d）的結果相印證，排除了熱效應在測量結果中的貢獻。
圖1：非局域輸運測量構型與自旋霍爾效應表征。a.FGT/MoTe2器件構型示意圖。磁場方向沿z方向，各電極用數字標識。b.逆自旋霍爾信號隨磁場的變化。c.自旋霍爾信號隨磁場的變化。
圖2：磁自旋霍爾效應非局域測量表征。a.磁自旋霍爾效應測量構型與測量結果。b.改變注入電流方向測磁自旋霍爾效應所得結果。c.逆磁自旋霍爾效應測量構型與測量結果。d.磁自旋霍爾效應測量信號大小隨注入電流線性變化。
理論計算揭示，觀測到的磁自旋霍爾效應來源于FGT/MoTe2異質結界面誘導的對稱性破缺對磁性與拓撲耦合的能帶的調制作用。研究團隊通過對稱性分析發現，單一FGT材料的高對稱性使磁自旋霍爾電導分量為零（圖3a）。而通過“原子樂高”界面工程可以打破對稱性的限制（圖3b），在FGT/MoTe2異質結體系中實現界面磁自旋霍爾效應。為進一步揭示界面磁自旋霍爾效應的微觀機制，研究團隊引入了可直接刻畫該效應的物理量，即自旋流偶極矩，其動量空間積分即為體系的磁自旋霍爾電導。第一性原理計算表明自旋流偶極矩動量空間分布不具有空間反演對稱性（圖3c），表明異質結體系的磁自旋霍爾電導分量
不為零。此外，合作團隊基于第一性原理計算得到的
與溫度的依賴關系與實驗結果相符（圖3d）。當鐵磁層磁矩翻轉時，自旋流偶極矩動量空間分布發生調制，這使得界面處的縱向電流可以誘導產生實驗上觀測到的受磁矩調控的橫向自旋流（圖3e和f）。
圖3：界面磁自旋霍爾效應物理機制。a.FGT晶格結構示意圖，FGT晶格對稱性使
受限為零。b.FGT/MoTe2異質界面晶格結構示意圖，對稱性破缺允許
非零。c.動量空間自旋流偶極矩
分布。d.磁自旋霍爾電導隨溫度變化的計算結果與實驗結果相一致。e，f.拓撲/鐵磁異質結中界面磁自旋霍爾效應物理圖示。界面縱向電流誘導產生可被鐵磁層磁矩調控的自旋流。
最后，研究團隊利用界面磁自旋霍爾信號受磁矩調控且高度線性的特性，結合高效非局域自旋探測方案，提出了新型存內計算器件memtransformer。該器件具有非易失性，輸入的電壓信號經電荷-自旋-電荷轉化過程最終以電壓信號輸出（圖4a），且輸入輸出信號存在受磁矩調控的線性對應關系（圖4b）。基于上述特性，memtransformer器件陣列可用作存內計算并且具有可級聯性，有望解決電流-電壓信號轉化中的功耗問題。作為概念驗證演示，研究團隊基于兩個互聯的memtransformer器件，展示了向量相乘運算（圖4c）。進一步，研究團隊提出了基于memtransformer器件陣列的雙值卷積神經網絡（圖4d-e）。該網絡卷積層間連接無需激活函數，其對MNIST手寫數字識別的準確率與基于阻變器件網絡的識別準確率相當（圖4f）。該工作為探索實現新的自旋-電荷轉化機制以及擴展相應材料平臺提供了范例，同時也為低功耗自旋存內計算提供了新的思路。
圖4：memtransformer器件概念及應用展示。 a. memtransformer器件概念展示。b. memtransformer器件輸入輸出關系。c.兩個memtransformer器件級聯構成的陣列實現向量相乘功能。d.基于memtransformer陣列構建的雙值卷積神經網絡。e.卷積核陣列架構。f.基于memtransformer構建的雙值卷積神經網絡對數字識別的準確率與基于阻變器件網絡的性能相當。
相關研究成果以“Interfacial magnetic spin Hall effect in van der Waals Fe3GeTe2/MoTe2 heterostructure”（范德華異質結Fe3GeTe2/MoTe2中的界面磁自旋霍爾效應）為題于2024年2月7日發表在Nature Communications《自然·通訊》上（https://www.nature.com/articles/s41467-024-45318-8）。南京大學物理學院博士生戴玉頔、熊俊林與新加坡科技設計大學蓋彥峰博士為該工作的共同第一作者，南京大學梁世軍副教授、繆峰教授、南京理工大學程斌教授、澳門大學肖聰助理教授為該工作的共同通訊作者。澳門大學楊聲遠教授提供了重要的理論支持，中科院物理所石友國課題組和美國Rutgers大學的Sang-Wook Cheong課題組提供了實驗所需樣品。該工作得到科技部國家重點研發計劃項目、國家自然科學基金委優秀青年基金、國家自然科學基金委重點/面上/青年項目、中科院先導B項目、中央高校基本科研業務費、以及固體微結構物理國家重點實驗室、人工微結構科學與技術協同創新中心等的支持。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45318-8
本文鏈接：南大首次在“原子樂高”中實現界面磁自旋霍爾效應http://www.lensthegame.com/show-11-2966-0.html
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