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“輕舟已過萬重山。”1月9日，徐慶帥作為第一作者的題為《六氟鋯酸鋰基耐用型鋰金屬電池》的《自然》（Nature）論文上線，當天他在朋友圈轉發(fā)華南理工大學視頻號相關報道時發(fā)出如此感慨。 這篇論文來得太不容易了！在視頻連線采訪期間，談及其中的波折，這位33歲的博士當著他的博士生導師、華南理工大學教授嚴克友和《中國科學報》記者的面，哭得像個孩子。 從2022年8月12日第一次向Nature投稿到論文上線的881天里，這項研究產生了總計20GB的工作數據，以及5000余個文件。他們的論文歷經3次拒稿4次返修，給審稿人的解答文件總計6萬字、180頁。徐慶帥說，從初稿到定稿，私下的修改稿多達100多個版本。 徐慶帥等發(fā)表的Nature論文截圖。 ?fwg流量資訊——探索最新科技、每天知道多一點LLSUM.COM
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徐慶帥把博士生4年期間的所有精力都投入在了這個研究上，他也因此承受了難以言盡的焦慮和迷茫。最艱難之際正是畢業(yè)前夕，一邊面臨Nature論文返修，一邊還要撰寫畢業(yè)論文，徐慶帥經常一個人在操場上發(fā)呆。更令人難過的是，畢業(yè)答辯前兩天懷有身孕的妻子生病住院，而他由于異地相隔無法探望。這些接踵而至的困難，讓徐慶帥感到無盡的迷茫與無助。這一篇花了自己4年心血的論文，真的竹籃打水一場空嗎？ 除了睡不著覺，他甚至覺得自己可能不是做研究的料。好在這位年輕人最終想明白了：“實驗虐我千百遍，我待實驗如初戀”，反正也不差這次，那就繼續(xù)。 意外的沉淀物fwg流量資訊——探索最新科技、每天知道多一點LLSUM.COM
研究的起源，要追溯到2020年11月20日。徐慶帥在打掃實驗臺時發(fā)現，手套箱角落里存放的廢舊電解液變得渾濁起來，出現了白色沉淀物。 他是研究鋰電池電解液添加劑的。本來的研究目標是添加了氯化鋯和硝酸鋰的電解液澄清溶液，然而這些澄清溶液在鋰電池中一直沒有效果，于是他就把這些廢舊電解液堆放在了實驗室角落里。 澄清溶液為何會出現沉淀？會不會是新產物？出于化學工作者的本能，徐慶帥覺得有必要關注一下這個沉淀物。反正之前的實驗已經徹底失敗了，就試試這個沉淀物，萬一有什么效用呢？ 帶著這份好奇，徐慶帥把沉淀物分離了出來并加到鋰電池中。測試結果讓他大吃一驚，原來的鋰電池只能循環(huán)200圈，加入沉淀物后一下子提高到了1400多圈，差不多是原來的7倍。最終實驗測試顯示，在這種沉淀物的加持下，鋰電池的循環(huán)可以高達3000圈。 也就是說，這種鋰電池可以循環(huán)充放電3000次，且容量保持在初始容量的80%以上。 鋰電池和當前新能源汽車上的鋰離子電池是完全不一樣的概念。三元鋰電能量密度僅在240瓦時每千克~280瓦時每千克左右，而鋰負極與三元正極匹配組成鋰金屬電池時，其能量密度能夠達到350瓦時每千克~500瓦時每千克。然而，目前的商業(yè)電解液無法在鋰金屬負極表面形成穩(wěn)定固態(tài)電解質界面（SEI），這就導致了電池安全性較差和循環(huán)壽命較短。 如果這種沉淀物能夠突破上述鋰電池困境，那將是前景遠大的創(chuàng)舉。于是徐慶帥興奮起來，決定重復這個測試。 不出意外的是，意外還是發(fā)生了。無論他怎么重復這個實驗，沉淀都不再出現了。他一度懷疑那個沉淀是不是污染而已。他把能想到的所有實驗條件都復刻遍了，仍然沒有得到期望的結果。 在徐慶帥所在的環(huán)境與能源融合教研所，丘勇才、嚴克友和陳光需等3位教授師出同門。除了實驗室和設備共享，他們平時做得最多的事情就是進行學術“頭腦風暴”討論活動。 經過團隊分析研究，并再度翻閱實驗記錄發(fā)現了端倪：沉淀物產生的那些天是高溫天氣，廣州當時氣溫高達28攝氏度，而重復實驗的日子卻正值廣州降溫，最高氣溫不過11攝氏度。他們認為可能是溫度影響了實驗結果。 果然，當徐慶帥把溫度提升之后，沉淀物又出現了。而當他把試劑放到冰柜里，過了一周都沒有出現沉淀物。他們終于得出結論，高氣溫對于形成白色沉淀物至關重要。這種沉淀物正是論文中提及的m-Li2ZrF6，也就是六氟鋯酸鋰基納米顆粒。 徐慶帥（左五）博士論文答辯現場，右四為博士生導師嚴克友。 ?fwg流量資訊——探索最新科技、每天知道多一點LLSUM.COM
這種添加劑實用性如何？他們先裝了一個全電池來測試。重復測試后發(fā)現，電池的倍率性能，也就是在短時間內放電的速度和穩(wěn)定性表現驚人：20分鐘就能把整塊電池充滿，且其循環(huán)性能依然接近3000圈。 但很快他們發(fā)現了問題。這個添加劑在由兩個鋰負極組成的對稱電池的測試中，其表現僅限于其倍率性能提升，循環(huán)性能卻沒有變化。 這個問題困擾了他們將近半年。于是，他們只好用排除法進行分析，最終把關注點放在了電壓的影響。他們證明了這個添加劑是一種電壓驅動型電解添加劑——即在電池充放電的過程中，它才會工作；而在沒有施加電壓的時候，它就不起效。 這就意味著，相對于傳統添加劑每一次循環(huán)都有消耗，這種電解添加劑能夠長期對電池進行保護。這也是它能夠實現3000圈循環(huán)壽命的原因。 其實剛開始，徐慶帥并沒有想著投稿到Nature，而是考慮發(fā)表在《先進能源材料》（Advanced Energy Materials）——一本材料學領域里很好的期刊。 這時候，丘勇才教授告訴他，“你已經發(fā)過這個期刊了，要不換成更高級的《焦耳》（Joule）期刊吧？”不料，當他按照《焦耳》的標準寫完第二版，導師團隊經過討論，又建議他改投《自然-能源》（Nature Energy）。 因為每個期刊風格不同、要求不同，徐慶帥差不多每次都要推倒重來。 當導師團隊和合作者中國 科學院物理所研究員李泓、浙江工業(yè)大學教授陶新永再次討論后，大家覺得可以按照Nature正刊來打磨這個工作。當徐慶帥聽到要投Nature的時候，他終于忍不住找導師吐槽：自己不過是一個二年級的博士生，要考慮畢業(yè)呀！ 但是他的博導丘勇才和嚴克友基于多年的研究經驗認為，這是一個重要的科學發(fā)現，也是解決國家重大需求問題的研究，這時發(fā)表多篇普通文章就不如發(fā)一篇重磅作品。它可以改變整個領域，影響力是完全不一樣的。 2022年3月，由于又要按照Nature標準重新梳理論文寫作思路，而自己沒有任何經驗，他感到信心不足并開始焦慮、失眠。他在自我調整了兩個月后開始自我鼓勵：“我在碩士研究生的時候就已經發(fā)了一篇非常好的期刊論文。博士生期間，我應該突破碩士水平而不是固步自封，萬一能再創(chuàng)造一個奇跡呢？” 當給予自己足夠的情緒價值后，他告訴自己，往前沖吧。 畢業(yè)答辯當晚，徐慶帥還在給Nature論文補數據。當時有同門調侃，“誰家的師兄畢業(yè)了還這么卷。” ?fwg流量資訊——探索最新科技、每天知道多一點LLSUM.COM
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審稿磨礪fwg流量資訊——探索最新科技、每天知道多一點LLSUM.COM
Nature編輯一開始就給他們來了個下馬威。當年10月，他們收到回信——一封拒稿信。徐慶帥被告知，這個材料已經有人研究過了，他們的研究失去了新穎性。 沮喪之余，徐慶帥很快發(fā)現，Nature編輯說的雖然是同一種材料，但卻是兩種結構不一樣的晶體。之前人們研究的晶體結構是t型，而自己研究的則是尚未有人報道過的m型結構。 他們做了補充實驗，證明了t型晶體在鋰電池中起不到一樣的效用。Nature編輯部在收到申訴信后承認了其工作存在疏忽，這才把論文正式送審，那時候已經是2022年12月。 2023年1月19日，他們收到了第一輪回復意見，有兩個審稿人肯定了創(chuàng)新性，提出了很多作者團隊沒考慮到的問題，但是第三個審稿人堅決反對。此時，Nature編輯部作出裁決：再次拒稿。 徐慶帥記得很清楚，那天是臘月二十八，他正要和母親去街上買肉。早上6點，看到導師給他發(fā)來了論文被拒的消息，徐慶帥頓時意興闌珊，無心過年。 他就這樣心灰意冷地過完了年，又踏上了返修的征程。當他們仔細閱讀審稿意見的時候，發(fā)現審稿人在理解上存在一些偏差，于是他們開始逐個解決問題，并再次發(fā)起申訴。 第二輪審稿是漫長的。兩位給出正面反饋的審稿人逐步肯定了這篇論文，但是第三位審稿人一直糾結于機理和產業(yè)化前景，要求提供更實錘的證據。因此編輯經綜合考慮后還是拒稿。 怎么辦呢？研究團隊決定全方位解決審稿人提出的問題，經過反復取證打磨，第三次申訴返修。不成想，第三個審稿人對之前已經回復過的問題視而不見，再次提出了更多問題。還好這次編輯部并沒有拒稿，而是讓他們大修。 他們決定破釜沉舟，把手工簡易制作的安時（Ah）級別的軟包電池數據呈現了出來，盡管受產線條件限制，這些數據不夠理想。他們還把所有證據重新梳理，給對方發(fā)過去一封洋洋灑灑50多頁、一萬多字的文件。在這封信中，他們梳理了那個審稿人提出的所有問題，并一一解答，同時把他們的結果和同領域最好結果對比，證明了這項研究的領先地位。 審稿人終于松口了，最終回復說：“這是一個長達兩年半的故事。你們在這期間作出了非常大的努力。這次修改之后，你們的文章質量相對于初版來說有了質的飛躍，因此我同意接收。” 其實審稿人一直糾結的那個問題的確很難解答。他想知道，這個電解添加劑中有哪些有機物、哪些無機物，以及它們之間的相互作用是怎樣的。 徐慶帥當時覺得，這些問題的回答極具挑戰(zhàn)性。因為電池負極表面SEI層厚度是納米級別的，有機物的種類更是復雜多變，現有手段無法進行精準表征。 雖然無法直接測量，他們采取了多種間接的技術手段，包括冷凍電鏡、X射線光電子能譜（XPS）、時間飛行二次質譜（ToF-SIMS）。通過各種數據之間的關聯找到答案，以消除審稿人的質疑。 經過審稿階段的磨礪之后，徐慶帥有不少獲益：他想明白了不少之前沒考慮到的問題，對于SEI的成分和工作機理的理解更透徹了。按照嚴克友的說法，他們對本工作中SEI的理解達到了庖丁解牛的程度。 回頭看這項研究的發(fā)表，徐慶帥總結認為，最重要的是要做好實驗記錄，留意那些細節(jié)，尤其是一些不經意的東西。一旦出現意外情況，就要學會使用排除法。只有平時養(yǎng)成了良好的實驗習慣，才會堅信那個沉淀物不是污染，才會去倒查當時的氣溫變化。 其次就是要有刨根問底的決心。這也是Nature這個級別的論文工作非常重要的一個要求。相同的文章，如果只做了50%的工作，也可以發(fā)表到領域里不錯的期刊；但是要達到頂刊要求，需要“把一個簡單的事情做到極致”。 此外，要積極跟導師和合作者溝通討論。實驗中往往會有一些偶然的奇怪現象，需要進行“頭腦風暴”。徐慶帥每每回憶博導丘勇才拖著病體、在醫(yī)院病房里主持騰訊會議參加討論的情景，內心總是滿滿的感動，也才有了死磕到底的決心。 最后，要認真對待審稿人的每一個問題，這是一個自我學習和成長的過程。正是審稿人一絲不茍的嚴謹科研態(tài)度，才讓他們對這個研究有了更深入的理解。所以，研究團隊積極協作、共克難關、接力沖刺，最終才能化偶然為必然。這是科學研究的必經之路。 下一站，徐慶帥將奔赴 香港繼續(xù)從事鋰電池領域的博士后研究。 https://doi.org/10.1038/s41586-024-08294-z fwg流量資訊——探索最新科技、每天知道多一點LLSUM.COM
*本文圖片均由受訪者提供fwg流量資訊——探索最新科技、每天知道多一點LLSUM.COM
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