中國科學院生態環境研究中心賀泓團隊等在甲醇重整制氫方面取得進展。
綠色氫能在推動能源結構演替方面發揮重要作用。甲醇水蒸氣重整(MSR)制氫是綠色氫能的重要來源之一,具有高效、可持續和低環境影響等特點。目前,提高MSR反應的選擇性和氫氣產率是亟待解決的科學問題。
鈀催化劑(Pd/ZnO)是MSR反應的典型催化劑,其目標反應途徑為PdZn合金上反應關鍵中間體CH2O*被水解離產生的OH*物種氧化為CO2和H2,但同時存在CH2O*直接分解為CO和H2的副反應競爭,導致目標產物選擇性較低。
該研究提出了通過路徑優化來精細調控選擇性的策略。研究將Cu引入Pd/ZnO催化劑中,形成穩定的PdCu合金,調整催化反應動力學,降低水解離能壘,從而提供了更多活性羥基以促進CH2O*的氧化反應,提高了反應活性和目標產物選擇性。同時,PdCu合金上CO解吸的能壘提高,抑制了CH2O*分解,阻礙了副反應產物CO生成。這一雙重功能調控提升了甲醇水蒸氣重整制氫的活性和選擇性。實驗結果表明,優化后的PdCu1/ZnO催化劑的活性比傳統Pd/ZnO催化劑提高了2.3倍,且CO選擇性降低了75%。
上述研究通過識別并優化關鍵反應步驟,精細調控催化反應的選擇性,為高效催化劑設計合成與綠氫生產提供了指導。
相關研究成果以Optimizing selectivity via steering dominant reaction mechanisms in steam reforming of methanol for hydrogen production為題,在線發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。研究工作得到國家重點研發計劃和國家自然科學基金等的支持。該工作由生態中心和美國賓夕法尼亞大學合作完成。
論文鏈接
PdCux/ZnO催化劑的(a)晶體結構、(b、c)微觀形貌、MSR反應的(d)氫氣產率、(e)CO選擇性和甲醇轉化率
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